علی سلیمانی تجربه حضور در جبهه را به‌عنوان عضوی از گروه تئاتر و سرود داشته است؛ چرا که خودش در خاطراتش می‌گوید: در سال 1366 هنگامی که دانش‌آموز بودم توسط معلم پرورشی شهید ابراهیم مرشدشاد به‌همراه دوستانم به‌عنوان گروه تئاتر و سرود به جبهه رفتیم اما وضعیت خوب نبود و به تهران بازگردانده شدیم، دو هفته گذشت و ما باخبر شدیم خود شهید ابراهیم مرشدشاد به درجه رفیع شهادت رسیده است.
شاید یکی از سکانس‌های جالب فیلم "تنگه ابوقریب" مداحی او به‌زبان ترکی باشد که بسیار هم مورد استقبال قرار گرفت. او درباره این فیلم هم گفته است: "در فیلم تنگه ابوقریب 4 بار گریم شدم تا بالاخره سعید ملکان راضی شد. آن فیلم بسیار عجیب و غریب بود، ما در این فیلم هیچ اثری از دشمن بعثی نمی‌دیدیم، یعنی یک پلان هم از دشمن نداشتیم و فیلم روایتگر رزمنده‌های ایرانی بود."
اما نکته‌ای جالب که کوروش زارعی از دوستان او در گفت‌وگویی با خبرنگار تسنیم به آن اشاره کرد ارادت عجیب و غریب علی سلیمانی به حاج قاسم سلیمانی بود. او می‌گفت: خبر شهادت حاج قاسم، هر شخصی را به‌گونه‌ای به هم ریخت اما علی سلیمانی خیلی حالش بد شد. وقتی این سردار رشید اسلام به شهادت رسید بسیاری از بازیگران به او ارادت نشان دادند و پیام تسلیت صادر کردند.
علی سلیمانی این اتفاق تلخ و ضایعه دردناک را این‌گونه روایت کرد: "من همیشه پیش‌بینی می‌کردم که سردار سلیمانی روزی شهید شود و حدس این شهادت دور از ذهن نبود. من در طول مسیری که پیکر شهید سلیمانی تشییع شد، او را مشایعت کردم؛ این لحظات خداحافظی واقعاً شگفت‌انگیز بود، میلیون‌ها نفر او را مشایعت کردند. شخصیت حاج قاسم سلیمانی شگفت‌انگیز بود، حتماً شبیه به حاج قاسم در کشورمان داریم اما مجبورند که دیده نشوند."
کوروش زارعی به آن سفر اربعینی اشاره می‌کند که روایتِ علی سلیمانی برای اولین بار مطرح شد: «حضور لائیک‌ها در پیاده‌روی اربعین...»، سلیمانی پس از وایرال شدن این روایت در فضای مجازی به خبرنگار تسنیم این‌گونه ماجرا را تعریف کرد: از سال 1390 هر سال خودم را به کاروان راهپیمایان اربعین حسینی می‌رسانم؛ یک خاطره‌ای همیشه دارم که تأثیرگذار است؛ سال 1392 دومین باری بود که کوله‌ام را برمی‌داشتم و اربعینی می‌شدم! شیطنتی کردم برای سایت جهانی «لانگ‌واک ـ پیاده‌روی طولانی» پیغامی گذاشتم که هرکسی می‌‌خواهد پیاده‌روی کند به این آدرس بیاید: نجف، خیابان ابراهیم‌آبادی.
او با بیان اینکه نمی‌دانستیم می‌آیند و آدرس درست است، اضافه کرد: من روی هوا یک آدرسی دادم اما واقعاً نجف یک خیابان ابراهیمی داشت؛ آنها آمدند یکی از برزیل، فنلاند، فرانسه و... همه لائیک بودند؛ لائیک به‌معنای بی‌‌دینی و نه بی‌خدایی؛ خدا را قبول دارند ولی دینی را تبلیغ نمی‌کنند؛ واقعاً باور نمی‌کردم اما رفتم و دیدم دختر و پسری که به‌لحاظ ظاهری مقید نیستند اما حالا در میان راهپیمایان اربعین حسینی بودند، خودشان هم از این‌همه شکوه پیاده‌روی تعجب کرده بودند و در این موج قرار گرفتند.
وی افزود: 16 نفری بودند؛ 7 خانم و 9 آقا؛ می‌پرسیدند "این‌ها به کجا می‌روند؟"؛ من در جواب گفتم "به‌سمت قبر پسر پیامبر می‌روند."، پرسیدند "کدام پیامبر؟"، و گفتم "محمد"! باز هم برایشان سؤال پیش آمد "مگر چند سال است که از دنیا رفته و آن‌قدر با شکوه به دیدارش می‌روند؟!"؛ گفتم "1400 سال پیش این اتفاق افتاده و پیاده‌روی می‌کنیم چون عاشقش هستیم."، موجی که با چشم خودشان می‌دیدند یک نفر گریه می‌کند یکی نوحه‌خوانی و یکی هم از مهمانان و پیاده‌روندگان پذیرایی می‌کند.
سلیمانی این خاطره تکان‌دهنده را این‌طور ادامه داد: یکی از آن خارجی‌ها پرسید؛ "یعنی حسین کیست؟"، توضیح دادم "این حسین از مکه به کوفه رفت" و آن ماجرای عاشورا و غربت و شهادت و ظلم یزید و مابقی ماجرا...، ترجمه من یک ساعت و نیم طول کشید و همه این 17 نفر گریه می‌کردند؛ در حالی که لائیک بودند و مذهبی نداشتند؛ آن‌قدر تحت‌تأثیر قرار گرفتند و به من گفتند "تو برو ما اینجا کار داریم و به‌سمت کربلا رفتند." ما هم با این انگیزه عاشقی و دلدادگی وارد این موج می‌شویم و امیدواریم امام حسین(ع) قدم‌های ما را قبول کند و باید به داد ما برسند؛ زمانی که دستمان از همه‌جا کوتاه است.
سلیمانی در بیش از 30 فیلم نقش داشت و علاوه بر آن فعالیت در تئاتر و تله‌فیلم‌ها را نیز در سابقه خود دارد. از فیلم‌های شناخته‌شده او که در آنها به‌خوبی ایفای نقش کرده است می‌توان به دروازه ساعت (اثر سید جواد هاشمی) ، وضعیت سفید (اثر حمید نعمت‌الله)، روشن‌تر از خاموشی (اثر حسن فتحی ) و دادستان یک شهر (اثر اصغر فرهادی) اشاره کرد.
فیلم‌های تلویزیونی که هرکدام نقش‌های متفاوت و خاطره‌انگیزی از او به‌جای گذاشت؛ در "دادِستان" نقش صادق را بازی می‌کرد که سکانس شهادتش بارها در فضای مجازی وایرال شد. یا "کتونی زرنگی" که هنوز به قاب جعبه جادو نیامده است و همچنین در "وارش" کار متفاوتی از خود به‌جای گذاشت.
اما بیش از همه "وضعیت سفید" و "پایتخت" در ذهن‌ها باقی ماند و البته گریم بسیار جالب و خاص "سقوط یک فرشته" که علی سلیمانی را بسیار به‌یادماندنی کرد. در سینما هم "به‌وقت خماری" محمدحسین لطیفی و البته مداحی و سکانس‌های جالب دیگر "تنگه ابوقریب" مورد استقبال مخاطبین قرار گرفت.
"اشنوگل" را کارگردانی کرد و از روی دغدغه‌اش در "خاله‌سوسکه" برای کودکان و نوجوانان ایفای نقش کرد. نقش "معیری" در "یک وجب از آسمان" هم فصل جدیدی از بازیگری علی سلیمانی را در معرض نگاه مخاطب قرار داد. در این سال‌ها هیچ‌وقت خودش را محصور ژانر و قالب خاصی قرار نداد؛ اگر در "قارچ سمی" نقش ایفا کرد در "بی‌پولی" هم نقش متفاوت دیگری داشت، و حتی "سگ‌کشی" و "کلانتری غیرانتفاعی".
در تئاتر هم حرف‌های بسیاری برای گفتن داشت؛ بیش از 30 تئاتر از خودش به‌یادگار گذاشت؛ برخی از آنها عبارتند از: مردی در آینه، چشم به راه میرغضب، مکعب، تله‌تئاتر عزیز مایی، خنکای ختم خاطره، تله‌تئاتر دروازه ساعت و...، علی سلیمانی را بارها به‌عنوان مجری تلویزیون هم دیدیم خصوصاً برنامه‌ای به‌نام "عصر خانواده"؛ و همچنین طراحی دکور سریال مریم مقدس.
شاید جدیدترین اثری که ایفای نقش کرد و بسیار هم بازتاب داشت، سریال "دادِستان" مسعود ده‌نمکی باشد. او در رابطه با این فیلم چنین گفت: "به‌نظر من مسئولان تلویزیون با ساخت سریال دادستان این شجاعت را نشان دادند که به مسائلی همچون اختلاس آقازاده‌ها و... می‌پردازد."
علی سلیمانی بعد از چند روز درگیری با کرونای دلتا در بیمارستان فیروزگر دعوت حق را لبیک گفت.